Title of article :
CO2 - METHANOL REFORMING REACTION OVER ALUMINA-SUPPORTED an‎d UNSUPPORTED KEGGIN-TYPE HETEROPOLY COMPOUNDS
Author/Authors :
Aouissi, A. King Saud University - College of Science - Chemistry Department, KSA , Aldhayan, D. King Saud University - College of Science - Chemistry Department, KSA. , Allaoui, L.A. Amar Thelidj University - College of engineering - Industrial Chemistry Department, Algeria
Pages :
9
From page :
177
To page :
185
Abstract :
The prepared alumina-supported and unsupported Keggin-type heteropoly compounds (HPC), H3 PW12O40and Na3PW12O40, were characterized by means of IR, XRD and TGA. The effect of alumina as a supporton the catalytic behaviour of these compounds was tested in the carbon dioxide-methanol reaction. The unsupported heteropoly compounds were also tests for comparison reasons. Results showed that the unsupported and the alumina-supported H3PW12O40.13H2O are more active than their sodium salts. Forthe alumina-supported heteropoly compounds (HPC), it has been observed that, besides methyl formate(MF), formaldehyde (HCHO) and dimethyl ether (DME), the formation of dimethyle carbonate (DMC) was noticed. It was found that increasing the loading of heteropolyacid increases the conversion and varies the selectivities, whereas increasing the loading of the alkali salt decreases the conversion but novariations in selectivities were observed. The DMC formation observed only on the supported catalysts,seems to indicate that the formation of this later, requires both Lewis-acid and redox sites. Bronsted-sitesreduce the DMC formation in favour of DME.
Arabic abstract :
تم تحضير و دراسة مركبات متعددة الأنيونات غير المتجانسة من نوع كيجن باستخدام تقنية أطياف الأشعة تحت الحمراء و تشتت الأشعة السينية للمسحوق إضافة إلى التحليل الوزني الحراري. أما السلوك الحفزي لهذه المركبات فقد تم التعرف عليه من خلال اختبارها في تفاعل الإخضاع بين الميثانول و ثاني أكسيد الكربون عند الضغط الجوي و درجة حرارة 573˚ كالفن في مفاعل زجاجي و بنظام التدفق المستمر, و كانت نسبة ثاني أكسيد الكربون إلى الميثانول تساوي 0,25 حجما. لقد بينت النتائج أن الحموض H3 WP12 O40 المدعمة بأكسيد الألمونيوم و غير المدعمة, أكثر نشاطا من نظيراتها أملاح الصوديوم Na3pw12o40. بالنسبة للمركبات متعددة الأنيونات غير المتجانسة المدعمة, فإن النتائج أظهرت أنه إلى جانب وجود كل من فورمات الميثيل (MF) و الفورمالدهيد (HCHO) و ثنائي ميثيل الإيثر (DME), فإنه لوحظ أيضا تكون كربونات ثنائي الميثيل (DMC). لقد لوحظ أن زيادة نسبة الحمض في الحافز المدعم تزيد من نسبة تحول المتفاعلات و تغير من قيم انتقائية المواد الناتجة. بينما نفس الزيادة في كمية النظير الملحي القلوي لهذه الحموض خفضت من نسبة تحول المواد المتفاعلة و لم تؤثر على انتقائية النواتج. إن تكون كربونات ثنائي الميثيل (DMC) في حالة الحفازات المدعمة فقط يدل على أن تكونها يتطلب كلا من مواقع حموض لويس و مواقع الأكسدة و الاختزال, أما مواقع حموض برونستد فإنها تقلل من إنتاجها لصالح ثنائي ميثيل الإيثر (DME)
Keywords :
Heteropolyanions , Keggin structure , Alumina , Solid acid , Methanol , Dimethylecarbonate
Journal title :
Journal of Saudi Chemical Society
Serial Year :
2006
Journal title :
Journal of Saudi Chemical Society
Record number :
2627599
Link To Document :
بازگشت