كاربرد فوتوكاتاليستي چارچوب فلز- آلي بر پايه فسفونيك اسيد براي حذف بيس فنول آ در نور طبيعي خورشيد

Photocatalytic application of a phosphonate-based metal-organic framework for the removal of bisphenol A under natural sunlight

حذف فوتوكاتاليستي بيس فنول آ يكي از پرمصرف ترين آلاينده هاي نوظهور در محيط آبي با روش اكسايش پيشرفته در نور طبيعي خورشيد مورد تحقيق قرار گرفت. واكنش حذف آلاينده با حضور فوتوكاتاليستي با تركيبSTA-12 (Fe)، يك چارچوب فلز-آلي سنتز شده با ليگاند فسفونيك اسيد، و پراكسيد هيدروژن بررسي شد كه نتايج بسيار خوبي از خود نشان داد. بنابراين شرايط بهينه براي تخريب بيس فنول آ با استفاده از روش طراحي آزمايش مورد مطالعه قرار گرفت. فرايند حذف نسبت به آلاينده از سينتيك مرتبه اول پيروي مي كند و هم افزائي قابل توجهي در سامانه كاتاليستي پراكسيد هيدروژن/نور خورشيد/ STA-12 (Fe)مشاهده مي شود. مقادير بهينه براي pH، زمان تابش دهي، مقدار كاتاليست و مقدار H2O2 جهت اكسايش بيس فنول آ از محلول آبي با غلظت 30 ميلي گرم بر ليتر، به ترتيب برابر 5، 90 دقيقه، 10 ميلي گرم و 12 ميكرو ليتر بدست آمد. در اين شرايط بهترين بازده حذف برابر با 8/79 درصد بدست آمد. همچنين ميزان معدني سازي آلاينده آلي با اندازه گيري TOC برابر با 51 درصد تعيين شد. براي بررسي مكانيزم فرآيند اكسايش پيشرفته بيس فنول آ در اين سامانه كاتاليستي، مطالعات با رباينده هاي انتخابي گونه هاي فعال مسئول در فرايند انجام شد و نتايج نشان داد كه راديكال‌هاي هيدروكسيل (OH•) گونه اصلي اكسيد كننده در سامانه كاتاليستي مي‌باشد و راديكال سوپر اكسيد و حفره هاي موجود در سطح فوتو كاتاليست مشاركت كمتري در فرايند تخريب مولكول آلاينده دارند. علاوه بر اين كاتاليست از قابليت بازيابي و پايداري مناسب براي انجام فعاليت فوتوكاتاليستي برخوردار است. اين تحقيق اولين مورد از كاربرد يك چارچوب فلز-آلي بر پايه فسفونيك اسيد براي حذف آلاينده هاي نوظهور از طريق مكانيزم فوتو-فنتون است و نمونه جديدي از فرآيند اكسايش پيشرفته بر پايه نور خورشيد براي تصفيه محيط‌هاي آبي و حفاظت از محيط زيست است.

Photocatalytic removal of bisphenol A, one of the most widely and emerging pollutants in the aquatic environment, was investigated by advanced oxidation process under natural sunlight. The removal process by a metal-organic framework, synthesized with phosphonic acid ligand, namely STA-12 (Fe) and hydrogen peroxide revealed excellent results. Therefore, the optimal conditions for the degradation of bisphenol A by the photo-Fenton mechanism were studied. The removal process follows the first-order kinetics with respect to the contaminant and a significant synergy was observed in the catalytic system of hydrogen peroxide/sunlight/STA-12 (Fe). The Optimal values for pH, irradiation time, catalyst amount and H2O2 dosage for oxidation of bisphenol A in 30 mg / l aqueous solution were determined to be 5, 90 minutes, 10 mg and 12 μl, respectively. Under these conditions, the best removal efficiency was 79.8%. Also, the mineralization value of organic pollutant was determined to equal 51% by measuring TOC. To determine the most important species that affected the photocatalytic reduction, trapping experiments were carried out, using various kinds of scavengers and the results showed that the hydroxyl radicals (•OH) are the main oxidizing agent in the photocatalytic system and superoxide radical and the holes in the photocatalyst surface are less involved in the process of contaminant degradation. Finally, a probable reaction mechanism has been investigated in detail. In addition, the catalyst has recyclability and stability in the photocatalytic reaction. This study is the first report for application of a phosphonate-based MOF for the removal of an emerging pollutant with a photo-Fenton mechanism and presents a new example of solar-driven advanced oxidation process for the treatment of aquatic sources and environmental protection.