خواص ساختاري، الكتروني و ارتعاشي تركيب BaHfO3 در فاز مكعبي بر پايه ي محاسبات اصول اوليه

Structural, electronic and vibrational properties of BaHfO3 compound in cubic phase based on first principles calculations

در اين تحقيق، خواص ساختاري، الكتروني و ارتعاشي فاز مكعبي 3BaHfO به روش شبه پتانسيل، در چارچوب نظريه تابعي چگالي و با دو تقريب LDA و GGA مورد بررسي قرار مي گيرند. اجراي محاسبات در بسته نرم افزاري كوانتوم اسپرسو نشان مي دهد كه ساختار نواري 3BaHfO شامل يك گاف نواري مستقيم eV 67/3 و eV 88/3 در نقطه ي G (مركز شبكه وارون) براي تقريب هاي LDA و GGA است كه الكترون هاي ظرفيت اتم Ba در پايين ترين نوارها، O در بالاي نوار ظرفيت و اتم Hfدر پايين نوار رسانش بيشترين نقش را دارند. همچنين از مطالعه ي پربند هاي چگالي بار استنباط مي شود كه پيوند بين اتم هايBa و O خصلت يوني و بين اتم هاي Hfو O خصلت يونيكووالانسي دارند. طيف ارتعاشي 3BaHfO نشان مي دهد كه تعداد نوارهاي ارتعاشي در بازه ي (1cm4000) در مقايسه با فركانس هاي بالاتر بيشتر بوده و بيشترين تبهگني هاي فركانسي به نقاط G، Rو M اختصاص دارند كه در اين حالت، مدهاي با فركانس بالا، بيشترين نقش را در رفتارهاي اپتيكي بلور بازي مي كنند. تقارن مكعبي ساختار سبب شده است تا دو تانسور دي الكتريك (482/4) و قطبش پذيري (392/22) ماده كه پاسخ ديناميكي به ميدان هاي خارجي اند، قطري گردند. اختلاف بارموثر بورن اتم هاي شركت كننده (در تركيب) با مقدار اسمي يونيشان، نتايج حاصل از محاسبات چگالي بار (مبني بر خصلت يونيكووالانسي 3BaHfO) را تائيد مي كند.

In this research, structural, electronic and vibrational properties of cubic BaHfO3 are investigated by using pseudopotential method, within the framework of density functional theory (DFT) and with two local density approximation (LDA) and generalizedgradient approximation (GGA). Implementation of calculations in quantumespresso package shows that the band structure of BaHfO3 including a direct band gap of 3.67 eV and 3.88 eV at G point (center of reciprocal lattice) for LDA and GGA respectively which valence electrons of Ba atom play the most important role at the lowest bands and those of O atom at the top of the valence band and also, those of Hf atom at the bottom of the conduction band. Also, from the study of charge density contours is deduced that the bond formed between Ba and O atoms has ionic character, whereas the bond between Hf and O atoms has ioniccovalent character. The vibrational spectrum of BaHfO3 shows that the number of the vibrational bands at the range of 0400 cm1 is more than those of higher frequencies, and also, the most frequency degeneracies are devoted to G, R and M points which modes with the higher frequencies play the most important role in the optical behavior of crystal. Cubic symmetry of structure casing to be diagonalized dielectric (4.482) and polarization (22.392) tensors which are the dynamic response of material to external fields applied. The difference between the Born effective charge of atoms participated (in compound) and those nominal ionic values confirms the results of the charge density calculations (based on the ioniccovalent character of BaHfO3).